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硕士论文 FCC汽油中噻吩烷基化硫转移催化剂的研究_工学论文_亿佰论文网

  • 简介:硕士论文-FCC汽油中噻吩烷基化硫转移催化剂的研究,共70页,29586字,摘 要,噻吩烷基化脱硫技术是一种在低温、低压、不需要消耗氢气的情况下进行的脱硫方法。因其噻吩转化率高,汽油辛烷值缺失小,而被认为是一种非常有前景的脱硫方法。
    类型:word    页数:70    字数:29586   
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适用专业:催化反应工程
适用年级:大学
论文编号:206395

论文简介:

硕士论文-FCC汽油中噻吩烷基化硫转移催化剂的研究,共70页,29586字
摘 要
噻吩烷基化脱硫技术是一种在低温、低压、不需要消耗氢气的情况下进行的脱硫方法。因其噻吩转化率高,汽油辛烷值缺失小,而被认为是一种非常有前景的脱硫方法。该技术的难点在于研究酸性适中、催化活性好且具有优良的机械强度和较长寿命的烷基化脱硫催化剂。本文摘用HZSM-5型、Hβ型以及HY型分子筛,并且将其分别进行磷酸处理和水热处理后制备成分子筛催化剂,在微型固定床反应装置上考察其噻吩烷基化的催化效果。研究这两种改性方法对分子筛酸性质和孔道结构的影响并评判其催化性能,确定制备最优噻吩烷基化催化剂的分子筛改性条件。结果表明:
1. 无论是强酸中心还是弱酸中心均可催化噻吩烷基化反应,但强酸中心会导致烯烃聚合和芳烃烷基化等副反应的发生,促使催化剂的结焦反应,覆盖催化剂的活性位,堵塞催化剂的孔道,导致催化剂失活;弱酸中心为噻吩烷基化反应理想的活性中心。噻吩烷基化过程中生成较大的中间过渡态产物,较大的孔径有利于促进烷基化反应,孔径过小则会制约反应的进行;
2. 磷酸处理的HZSM-5分子筛具有弱酸量大,强酸量小的特点,有利于提高催化剂活性和稳固性。水热处理使分子筛孔径有所增大,但催化剂酸性中心大量缺失,导致活性中心不足,噻吩转化率下降;
3. 对Hβ分子筛进行水热处理、磷酸处理, 表征结果表明Hβ分子筛在60oC磷酸处理后,孔径增大,弱酸得来保留,而强酸的酸性和酸量都有显著地减少;评判结果表明,摘用该方法能显著减少因催化剂结焦而导致的副反应的发生。最后,考察分子筛的添加量对催化性能的影响,结果表明分子筛含量为80%的催化剂催化活性和稳固性最好;
4. 水热处理HY分子筛可以提高分子筛骨架硅铝比,调剂分子筛酸性分布和孔道结构。由在500oC下水热处理分子筛HY制备的,分子筛含量60%的催化剂寿命最长,拥有适量的活性位,强酸位减少较多,焦速率大大下降,并且含有较大的孔道,反应性能最好。
1分快3 关键词:FCC汽油;烷基化;噻吩转移;分子筛;磷酸;水热


目 录
硕士学位论文独创性声明 I
硕士学位论文版权使用授权书 I
摘 要 II
ABSTRACT III
目 录 IV
前 言 1
第一章 文献综述 2
1.1 汽油硫含量标准 2
1.1.1 国外汽油硫含量标准 2
1.1.2 国内汽油硫含量标准 3
1.2 FCC汽油硫分布 3
1.3 脱硫技术 4
1.3.1 加氢脱硫技术 4
1.3.2 非加氢脱硫技术 6
1.4 烷基化脱硫 6
1.4.1 烷基化机理 6
1.4.2 烷基化工艺 7
1.4.3 烷基化催化剂 10
1.4.4 提高烷基化催化剂性能的方法 11
1.5 论文的主要内容 12
第二章 实验部分 13
2.1 实验试剂原料及仪器 13
2.2 催化剂制备 14
2.2.1 分子筛催化剂挤条成型 14
2.2.2 酸改性催化剂的制备 15
2.2.3 水热处理分子筛催化剂的制备 15
2.3 催化剂表征方法 15
2.3.1 X射线衍射(XRD) 15
2.3.2 N2吸附-脱附表征 15
2.3.3 NH3-程序升温脱附(NH3-TPD) 15
2.4 催化剂反应性能评判 16
2.4.1 评判装置 16
2.4.2 评判反应条件 17
2.4.3 产物分析方法 18
第三章 烷基化固体酸催化剂 19
3.1 引言 19
3.2 不同分子筛对比 19
3.2.1 反应产物分析 19
3.2.2 催化剂的反应性能评判 22
3.2.3 催化剂的XRD表征 23
3.2.4 催化剂的N2吸附-脱附表征 23
3.2.5 催化剂的NH3-TPD表征 26
3.2.6 积碳 27
3.3 小结 28
第四章 HZSM-5分子筛的改性及反应评判 29
4.1 引言 29
4.2 HZSM-5 分子筛的改性 29
4.2.1 催化剂的XRD表征 29
4.2.2 催化剂的N2吸附-脱附表征 30
4.2.3 催化剂的NH3-TPD表征 30
4.2.4 催化剂的反应性能评判 31
4.3 小结 32
第五章 Hβ分子筛的改性及反应评判 33
5.1 引言 33
5.2 Hβ改性方法的优化 33
5.2.1 催化剂的XRD表征 33
5.2.2 催化剂的N2吸附-脱附表征 34
5.2.3 催化剂的NH3-TPD表征 34
5.2.4 催化剂的反应性能评判 36
5.3 磷酸改性Hβ条件的优化 37
5.3.1 催化剂的XRD表征 37
5.3.2 催化剂的N2吸附-脱附表征 37
5.3.3 催化剂的NH3-TPD表征 38
5.3.4 催化剂的反应性能评判 39
5.4 磷改性Hβ分子筛含量优化 40
5.4.1 催化剂的XRD表征 40
5.4.2 催化剂的N2吸附-脱附表征 41
5.4.3 催化剂的NH3-TPD表征 42
5.4.4 催化剂的反应性能评判 42
5.5 本章小结 43
第六章 HY分子筛的改性及反应评判 45
6.1 引言 45
6.2 分子筛的改性及表征 45
6.2.1 催化剂的XRD表征 45
6.2.2 催化剂的N2吸附-脱附表征 46
6.2.3 催化剂的NH3-TPD表征 46
6.2.4 催化剂的反应性能评判 47
6.3 水热HY条件优化 48
6.3.1 催化剂的XRD表征 48
6.3.2 催化剂的N2吸附-脱附表征 49
6.3.3 催化剂的NH3-TPD表征 50
6.3.4 催化剂的反应性能评判 51
6.4 HY分子筛含量 52
6.4.1 催化剂的XRD表征 52
6.4.2 催化剂的N2吸附-脱附表征 53
6.4.3 催化剂的NH3-TPD表征 53
6.4.4 催化剂的反应性能评判 54
6.5 本章小结 55
第七章 结论 57
参考文献 58


论文的主要内容
噻吩烷基化技术是很有前景的脱硫方法,研究酸性适中、催化活性好、机械强度高和较长寿命的催化剂尤为复要。分子筛催化剂由于其易于调剂的表面酸性质和优良的热稳固性而备受关注,有ZSM型、β型、Y型和MCM型等。针对提高分子筛催化剂的催化活性和稳固性,本文考察了不同种类分子筛催化剂以及对其改性后的催化性能,主要考察催化剂的酸性和孔结构对催化性能的影响。从酸处理和水热处理两方面入手,考察了不同处理条件对催化剂的活性和挑选性的影响。
本文的主要研究内容如下:
(1) 分别对HZSM-5、Hβ、HY分子筛进行考察,比较不同类型分子筛的酸性分布和孔道结构,考察其对噻吩烷基化反应的活性和挑选性的影响;
(2) 分别对不同分子筛进行酸处理和水热处理,考察不同改性方法对催化剂催化活性的影响,挑选性能较好的分子筛进一步研究;
(3) 对挑选的分子筛进行优化,考察不同处理条件对催化剂的酸中心强度、浓度和孔径分布的影响,提高催化剂的活性和稳固性,制的性能最优的催化剂。


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